研究背景

在微奈米尺度熱輸運研究中，時域熱反射法（Time-Domain Thermoreflectance, TDTR）因其高時間解析度與非接觸式量測優勢，被廣泛應用於材料熱導率、熱容與介面熱導的量測。

然而傳統 TDTR 在低於 0.1 MHz 的調制頻率下，量測精度會嚴重受限，主要原因在於脈衝累積效應影響了參考相位的準確判定。這一限制使 TDTR 在低熱導材料、厚層結構或需要大熱穿透深度的應用中受到明顯制約。

為突破此瓶頸，華中科技大學 江普慶研究員，聯合山東高等技術研究院鄭衛東副研究員、北京大學楊榮貴教授，提出並驗證了基於**週期波形分析（Periodic Waveform Analysis, PWA）**的 TDTR 方法（PWA-TDTR），成功將調制頻率拓展至 50 Hz 的低頻極限。

相關成果於 2025 年 8 月 7 日線上發表於國際期刊 Journal of Applied Physics，並獲選為 Editor’s Pick［1］。在此研究中，Zurich Instruments UHF 系列鎖相放大器所搭載的 PWA 功能模組發揮了核心關鍵作用，不僅能捕捉完整的熱響應波形，更大幅提升了系統在低頻條件下的穩定性與靈敏度。

 

實驗原理

傳統 TDTR 透過飛秒雷射脈衝加熱樣品，並利用延遲探測反射率變化來萃取熱輸運資訊。然而在低頻調制（< 0.1 MHz）條件下，雷射脈衝間的熱累積效應會造成訊號波動與相位漂移，導致量測準確性下降。

為此，本研究引入 PWA 方法，結合 80 MHz 雷射脈衝序列與方波調制訊號，在不改變原有 TDTR 光路的前提下，成功將系統調制頻率拓展至 50 Hz。

在此模式中，雷射脈衝序列可視為連續波熱源，系統於固定延遲時間內取樣整個加熱／冷卻週期中的溫度響應，無需進行時間掃描。

圖 1　PWA-TDTR 系統原理示意圖

圖 1 顯示了 PWA-TDTR 實驗系統的原理架構。PWA-TDTR 在保留原 TDTR 光路的基礎上，僅新增兩項關鍵硬體元件：

平衡式光電偵測器：提升低頻訊號擷取的穩定性與動態範圍

Zurich Instruments UHF 系列鎖相放大器（搭載 PWA 模組）：作為系統的核心升級元件，實現方波調制驅動、多次諧波波形擷取與重建

整個系統的雷射光源、光調制器（EOM）、偏振元件與偵測光路均無需調整或更換，使實驗人員能在不重建光路的情況下，一鍵切換 傳統 TDTR 與 PWA-TDTR 兩種工作模式。

此一高度整合的硬體方案，不僅大幅降低系統改造的複雜度，也顯著提升了該方法在既有 TDTR 平台上的可推廣性與可重現性。

 

 

應用示例

（1）低熱導聚合物（PMMA）熱導率與比熱容同步量測

傳統 TDTR 通常在 MHz 級調制頻率下運作，對於 PMMA 等低熱導材料，主要對其縱向熱逸散率具有較高敏感度，難以單獨解析熱導率（k）與比熱容（C）。

本研究中，PWA-TDTR 將調制頻率降低至 50 Hz，顯著提升對面內熱擴散率的敏感性，從而實現 PMMA 熱導率與比熱容的同步量測。

圖 2 顯示了 PMMA 樣品在 PWA-TDTR 與傳統 TDTR 下的量測結果與靈敏度分析。樣品為厚度 1 mm 的光學級 PMMA，其表面鍍有約 93 nm 厚的鋁膜作為熱反射層。由於樣品厚度遠大於雷射加熱區（約 40 μm），可視為塊材。

圖 2使用 PWA-TDTR 與傳統 TDTR 同時量測 PMMA 熱導率與比熱容的實驗訊號、模型最佳擬合與靈敏度分析。

（a1, a2） PWA-TDTR 量測，調制頻率 50 Hz，光斑半徑 9.2 μm
靈敏度分析顯示訊號主要對面內熱擴散率敏感

（b1, b2） 傳統 TDTR 量測，調制頻率 5.2 MHz，光斑半徑 9.2 μm
訊號主要對縱向熱逸散率與金屬膜熱容項敏感

在 PWA-TDTR 模式下，經由光斑半徑校準（誤差約 2%），可萃取 PMMA 面內熱擴散率，量測誤差為 7.7%。
切換至傳統 TDTR 模式後，可取得縱向熱逸散率，誤差約 10.8%。

結合兩組結果計算後，得到 PMMA 的熱導率與比熱容，相對誤差皆約 6.6%，與文獻值高度一致，驗證了 PWA-TDTR 與 TDTR 聯合量測的準確性與魯棒性。

此方法亦可推廣至 熔融石英、水、油類、相變材料與介面導熱材料等低熱導系統。

（3）鋰鈮酸鋰（LiNbO₃）晶體的深度熱導率剖面量測

借助 PWA-TDTR 對低頻響應的高敏感性，團隊實現了鋰鈮酸鋰晶體深達 100 μm 的熱導率空間分辨量測，揭示出由氧空位引起的熱導率下降區間，其熱導率變化與 XPS 深度成分分析結果高度一致。此一能力為材料缺陷工程、晶體品質控制等領域提供了全新工具。

在諸如鋰鈮酸鋰（LiNbO₃）等功能晶體中，熱導率的深度分佈常因缺陷濃度梯度（如氧空位）而呈現明顯變化，進而影響元件效能與熱穩定性。傳統 TDTR 由於調制頻率較高，僅能探測表層數微米內的熱輸運行為，無法實現對數十至百微米深度範圍的熱導率成像。

在本研究中，我們結合 PWA-TDTR 與傳統 TDTR，透過調制頻率自 1.1 kHz 至 10.6 MHz 的聯用量測，成功解析出經熱還原處理之 LiNbO₃ 晶體中，深達 100 μm 的熱導率變化剖面。

具體而言，圖 3 展示了兩個典型頻率下的實驗訊號與模型擬合結果：在 10.6 MHz 的 TDTR 模式下，訊號主要對晶體表層熱導率（k₀）敏感；而在 1.1 kHz 的 PWA-TDTR 模式下，訊號穿透更深，主要反映整體或近基底熱導率k bulk。

我們建立了一個指數衰減模型以描述缺陷主導的導熱變化，並透過聯合擬合兩組實驗數據，反推出最佳剖面參數：表面熱導率為 2.15 W/(m·K)，基底熱導率 kbulk 為 2.73 W/(m·K)，衰減長度 λ = 10 μm。圖 3(d) 顯示所得熱導率剖面與 XPS 量測之氧空位分佈高度一致，進一步揭示了 PWA-TDTR 在熱缺陷工程、晶體品質控制與深層熱輸運表徵中的獨特優勢。

PWA-TDTR 突破了傳統 TDTR 的熱擴散深度限制，首次在熱反射量測平台上實現亞毫米尺度的熱導率成像，為熱學材料分析與多層結構最佳化提供了嶄新思路。
 

圖 3 具備非均勻缺陷之 LiNbO₃ 樣品的量測結果。（a1, b1）分別為常規 TDTR 量測（10.6 MHz）與 PWA-TDTR 量測（1.1 kHz）的訊號與模型擬合結果比較，其中符號表示量測訊號，曲線表示模型預測；（a2, b2）分別為高頻與低頻條件下，訊號對各參數的敏感性曲線；（c）為計算之實驗數據與模型預測之間的均方根偏差（RMSD）隨衰減常數 λ 變化的關係曲線，並透過最小化 RMSD 以確定最佳的 λ 值；（d）為樣品之深度依賴熱導率（k）變化，陰影區域表示量測不確定性，插圖顯示透過 XPS 分析所得之氧空位濃度深度分佈。
 

PWA-TDTR 技術亮點

• 調制頻率最低可達 50 Hz：大幅提升低熱導材料、厚層結構與深層熱擴散量測能力
• 光路零重構，高度硬體相容：僅需升級鎖相放大器與偵測模組，即可快速部署
• 完整波形擷取，提升反演精度：可同時反演熱導率、熱容與介面熱導等多項參數
• 適用材料範圍廣：涵蓋聚合物、玻璃、液態薄膜與深層缺陷晶體

Zurich Instruments鎖相放大器 UHFLI

在 PWA-TDTR 的成功實現中，蘇黎世儀器 UHFLI 鎖相測試儀及其 PWA（Periodic Waveform Analysis）模組扮演了關鍵角色。

UHFLI 具備：

• 最高 1.8 Gsps 取樣率
• DC–600 MHz 頻寬
• 12 位元解析度
• PWA 模組可在數秒內完成高訊噪比量測，直接重建完整加熱週期波形，大幅拓展 TDTR 的低頻量測極限，並簡化系統架構、降低整體成本，同時提升量測準確性與操作效率。

參考文獻

[1] M. Zhang, T. Chen, S. Song, Y. Bao, R. Guo, W. Zheng, P. Jiang, and R. Yang, Extending the low-frequency limit of time-domain thermoreflectance via periodic waveform analysis, Journal of Applied Physics, 138(5), 2025.

作者介紹：江普庆 华中科技大学能源与动力工程学院

 

 

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